Sz. studierte in Ödenburg, Tyrnau und am Wiener Theresianum. Seine Professoren waren Joseph von Sonnenfels, Karl Anton von Martini und Johann Michael Denis. 1774 kehrte er nach Ungarn zurück, wo er sich der Freimaurerbewegung anschloß und für die Aufklärung eintrat. Als Sekretär nahm er den ebenfalls der aufgeklärten Reformpolitik Josephs II. anhängenden József Hajnóczy zu sich.
1776 wurde Sz. Beisitzer der Distriktstafel von Güns, dann Präsident der Tafel des Bans von Kroatien. Am 17. August 1783 erhob ihn Kaiser Joseph II. zum Stellvertreter des Bans von Kroatien, Slawonien und Dalmatien. 1785 wurde er Kommissar des Distrikts von Fünfkirchen und Geheimer Rat. Im gleichen Jahr stimmte er gegen die Überführung der ungarischen Krone nach Wien. Beim Kaiser deshalb in Ungnade gefallen, trat Sz. 1786 von allen seinen Ämtern zurück und begab sich auf Auslandsreise nach Belgien und England (1787/88).

Der Landtag von 1790/91 gab Sz. seinen vorherigen Rang zurück. 1792-1793 wurde er von Leopold II. in diplomatischem Auftrag nach Neapel geschickt. In Italien lernte er die großen Renaissancebibliotheken, vor allem die Hofbibliothek von Florenz, kennen, wo die Umrisse einer Bibliotheca Nazionale schon sichtbar waren. Nach der Aufdeckung der Martinovics-Verschwörung sowie der Hinrichtung Hajnóczys und des mit ihm eng verwandten József Sigray zog sich Sz. auf sein Schloß Kiscell in freiwilliges Asyl zurück. Er widmete von nun an seine ganze Aufmerksamkeit und Energie der Verwirklichung der Bibliotheca Hungarica und unterstützte zahlreiche Schriftsteller. Seine das ganze Land und sogar das Ausland umfassende Sammlerarbeit erreichte 1799 ihr Ziel: die Nationalbibliothek wurde Wirklichkeit. 1802 verschenkte Sz. seine ganze Sammlung: 15 000 Bände, 1152 Handschriften, Stiche, Landkarten und Medaillen an die ungarische Nation. Diese Stiftung, deren Katalog er selbst zusammenstellte, wurde ein Grundinstitut des Ungarischen Nationalmuseums. Sz.s Verdienste wurden im Gesetzesartikel XXIV: 1807 verewigt. Die von ihm gegründete Ungarische Nationalbibliothek trägt heute seinen Namen.

Catalogus Bibliothecae Hungaricae Francisci Com. Széchényi. T. 1. Sopron 1799.

Fraknói, Vilmos: Gróf Széchényi Ferenc. Budapest 1902.

Gárdonyi, Albert: Gróf Széchényi Ferenc érem-gyüjteményének megalapitása (1791-1807). Budapest 1904.

Kollányi, Ferenc: A Magyar Nemzeti Muzeum Széchényi Országos Könyvtára. Budapest 1905.

Bártfai Szabó, László: A Széchényi-család története. Budapest 1913.

Gillemot, Katalin: Gróf Széchényi Ferenc és bécsi köre. Budapest 1933.

Bónis, György: Hajnóczy József. Budapest 1954.

Berlász, Jenő: Hogyan propagálta Széchényi Ferenc az Országos Könyvtárat. In: Országos Széchényi Könyvtár Évkönyve 1968/69. Budapest 1971, 55 bis 84.